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Aplicación del Método de Monte Carlo para Calibración de Espectrómetros para Determinar la Actividad Superficial de Radionucleidos Depositados en el Suelo

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Abstracto

Se presentan los resultados de la calibración y verificación de la eficiencia del método in situ con aplicación de un espectrómetro portátil con detector de germanio de alta pureza. Los estudios realizados muestran que la calibración de la eficiencia del espectrómetro con el uso del método de Monte Carlo se puede aplicar para la medición de la actividad superficial de los radionucleidos depositados en el suelo con una incertidumbre de no más del 22%.

Palabras clave : espectrometría gamma in situ, radionucleidos depositados en el suelo, método Monte Carlo, eficiencia del detector, MCC-MT

INTRODUCCIÓN


Uno de los objetivos clave en la respuesta a las emergencias radiológicas es determinar la composición de radionucleidos del suelo contaminado y la actividad superficial de los radionucleidos depositados para compararlos con los valores de los niveles de intervención correspondientes. Esto es
necesarios para la evaluación oportuna de la situación radiológica y la formulación de recomendaciones para las medidas de protección adecuadas [1].
El método de muestreo con posterior preparación de muestras y análisis espectrométrico en laboratorios analíticos es tradicional para examinar las áreas contaminadas por radionucleidos.

Sin embargo, para desafíos de respuesta rápida a emergencias con la radiación  factor, el uso de la espectrometría gamma in situ es más racional.

Hay muchos trabajos [2–4] en los que el uso de la espectrometría gamma in situ permite estudiar áreas contaminadas.

El objetivo de este trabajo fue realizar la calibración y prueba de eficiencia del método in situ mediante el ejemplo de un espectrómetro portátil de semiconductores con detector fabricado en germanio de alta pureza (HPGe).
La geometría es la siguiente: la tapa del extremo del detector de semiconductores está orientada hacia abajo y ubicada a una altitud de 1 m desde la superficie del suelo [1]. En realidad, el espectro obtenido en tal geometría contiene información sobre la contaminación radiactiva en un área del orden de cien metros cuadrados (~100 m2) y varias decenas de centímetros de profundidad (~30 cm). Esta disposición del detector permite promediar la falta de uniformidad local de la distribución de radionucleidos a lo largo de la superficie del suelo.
El espectrómetro utilizado para las mediciones in situ debe estar precalibrado; esto permite medir tanto la actividad superficial de la lluvia radiactiva reciente con una composición preliminarmente desconocida de radionúclidos como la actividad de la lluvia radiactiva antigua teniendo en cuenta su migración al suelo.

EXPERIMENTAL


En los últimos años, el nivel de requisitos metrológicos sobre calibración de equipos detectores de radiaciones de diferente naturaleza ha  aumentado significativamente. Si por alguna razón los métodos de calibración experimentales no pueden cumplir completamente con estos requisitos, el  Los metrólogos tienen que aplicar las técnicas de cálculo para calibrar tales sistemas, en particular, para determinar la eficiencia de  detectores de centelleo de rayos gamma o de semiconductores. Actualmente, en todos los principales centros metrológicos nacionales, para calcular la función de respuesta y determinar la eficiencia de registro de los detectores, se utiliza el método de simulación Monte Carlo (MCM) basado en el modelado aleatorio de trayectorias y el posterior rastreo del destino de cada cuanto o partícula antes de su se utiliza la absorción total. Para implementar MCM en computadoras personales, se desarrolló un software diferente (GEANT4 y otros) [5]. Los datos iniciales para MCM son los experimentales.
geometría, las características de los materiales de construcción de los detectores y la naturaleza de la radiación. Todos los programas utilizan en los cálculos las bases de datos nucleares para secciones transversales de procesos y esquemas de desintegración nuclear. Todo el software enumerado ha sido probado repetidamente y
probado en experimentos. La precisión de la calibración del detector y la eficiencia de detección de rayos gamma utilizando MCM, según las estimaciones, compite actualmente con la precisión de la calibración obtenida experimentalmente.

El programa MCC-MT desarrollado en la Universidad Politécnica de San Petersburgo [6] para modelar los procesos de transporte y registro de la radiación ionizante tiene en cuenta la suma en cascada de los cuantos gamma [6]. Representa un código informático tridimensional y permite calcular la función de respuesta para los detectores más utilizados irradiados por diversas fuentes de fotones o electrones (positrones) en el rango de energía de 1 keV a 10 MeV.
El programa MCC-MT permite simplificar considerablemente la solución de problemas prácticos en el desarrollo, optimización y calibración de sistemas de detección de radiaciones ionizantes.

La característica principal del software es la combinación de precisión de la  resultados con facilidad de operación y amplia disponibilidad en la solución de problemas prácticos. El uso de este software permite optimizar y mejorar los parámetros de varios dispositivos de detección de radiación utilizados en la industria nuclear y los sistemas de monitoreo ambiental radiativo. Una de las características importantes del MCC-MT es la interfaz de usuario desarrollada que permite a un operador familiarizado con el trabajo del entorno estándar de Windows crear objetos geométricos tridimensionales complejos. El operador puede establecer las propiedades de los materiales relevantes para los objetos, identificarlos, especificar las propiedades de los detectores, establecer la exposición deseada y conectar varias fuentes de radiación con la posibilidad de tener en cuenta los procesos en cascada. Los datos de cálculo se muestran en forma de un espectro de energía absorbido por el detector dado y, con la ayuda de módulos de software especiales, se pueden convertir fácilmente en una función de respuesta del detector teniendo en cuenta su resolución de energía.

Cabe señalar que, al realizar mediciones espectrométricas gamma in situ, las técnicas de calibración experimentales pueden encontrar diversas dificultades: grandes volúmenes de sustancias emisoras, fuentes de radiación específicas o de corta duración, distribución desigual de radionucleidos en el espesor del lecho, etc. Debido a esto, se utilizó el modelado con la ayuda de MCM para determinar la eficiencia de un detector, a saber, el programa MCC-MT .

Se utilizó un espectrómetro de semiconductores GR3019 HPGe de tipo coaxial (Canberra Industries). La eficiencia del detector con respecto a la eficiencia de un detector cristalino basado en NaI(Tl) con un tamaño de 3''x3'' es del 30%. La resolución energética de un detector de semiconductores con una energía de radiación de 661,7 keV es del 0,2 %.

RESULTADOS


Se creó el modelo de un detector HPGe y se calcularon los espectros MCM de las fuentes puntuales, así como los espectros de las distribuciones de radionucleidos en superficie y en masa. Además, se trazó la correspondiente eficiencia de detección en función de la energía de los cuantos gamma. La idoneidad del modelo se probó en el laboratorio utilizando fuentes puntuales de referencia (RPS), fuentes volumétricas de referencia (RVS) y muestras de suelo recolectadas en áreas contaminadas.

Los espectros RPS y RVS de fuentes puntuales con radionúclidos Cs-137, Co-60 y Eu-152 se midieron a una distancia de 10 cm a lo largo del eje desde la cara frontal del detector. La actividad de la fuente de radionúclido Cs-137 fue de 4830 Bq, UA = 1,7% el 23 de julio de 2014. La actividad de la fuente de radionúclido Co-60 fue de 5472 Bq, UA = 1,8% en la misma fecha.

La figura 1 muestra el modelo del detector GR3019 creado con MCC-MT . Los espectros de las fuentes puntuales de los radionucleidos Cs-137 y Co-60 a una distancia de 10 cm a lo largo del eje desde la tapa del extremo de la unidad detectora se calcularon utilizando este modelo.

La Tabla 1 muestra los resultados de las eficiencias de calibración experimentales y teóricas (calculadas) del RPS ubicado a una distancia de 10 cm a lo largo del eje desde la tapa del detector. La expresión para la evaluación de la eficiencia experimental y calculada del registro tiene la forma [7]

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  donde N(E) es la tasa de conteo de pulsos registrados en el fotopico de energía Å con la deducción de la señal de fondo, conteo/s; А es la actividad de la fuente en la fecha de medición, Bq; e Iγ es el rendimiento cuántico de fotones con energía Е.
Por lo tanto, la dependencia energética de la eficiencia de detección en los picos de energía completa de radiación gamma de la fuente puntual con geometría RPS ubicada a una distancia de 10 cm a lo largo del eje desde la superficie final del detector GR3019 HP Ge se puede obtener en el base del espectro calculado en el rango de energía de los cuantos gamma que nos interesan. En este trabajo, los valores de eficiencia estimados se obtienen en el intervalo de 20 a 1450 keV. Al simular los espectros de contaminación superficial, utilizamos los espectros RVS con los radionucleidos Eu-152 + Eu-154 fabricados en forma de placas laminadas con dimensiones de 10 × 10 cm, sobre cuya superficie se depositó uniformemente una solución de radionucleido. Cada placa tenía una actividad de 7300 Bq el 5 de septiembre de
  2014, AU = 10% (k = 2).

Para obtener los espectros de modelado utilizando MCC-MT , se utilizaron dos tipos de modelos con la condición de que la composición de radionúclidos se desconociera de antemano: lluvia superficial reciente y lluvia radiactiva antigua con migración de radionúclidos al suelo.   

El cuadro 2 muestra los resultados de los cálculos de contaminación superficial reciente con el radionucleido Eu-152 en un área de 186 × 258 cm. La diferencia entre la eficiencia experimental y la calculada para diferentes energías varía del 1% (la línea Eu-152 a 444 keV) al 22% (la línea 411,1 keV). Esto se debe a la simplificación del modelo, las estadísticas deficientes, los errores de calibración del RVS y la presencia de impurezas del radionúclido Eu-154 en el RVS.

En [1], la eficiencia de detección en los picos de absorción total de gamma quanta  en función de la energía se calculó. Corresponde a cuantos gamma con energías de 50-1450 keV y geometría de contaminación reciente en una superficie de 100 m2:

fórmula_2.png

 donde ε es la eficiencia del registro; E es la energía del cuanto gamma en keV; y Ai son los coeficientes del polinomio: A0=4.553, A1=–26.114, A2=15.037, A3=–4.126, A4=0.601, A5=–0.045, A6 =0.001.
Se calculó la eficiencia de detección en los picos de absorción total de radiación gamma en función de la energía para el  geometría de la contaminación superficial antigua y cuantos gamma con energías de 50 a 1450 keV en condiciones de distribución uniforme de radionucleidos a lo largo del espesor del lecho de 20 cm en el área superficial de 100 m2. El suelo se modeló como arena de cuarzo con una densidad de 1,7 g/cm3.
La dependencia energética de la eficiencia de detección se puede expresar mediante la fórmula (2) con los coeficientes polinómicos A0=–312,183, A1=318,264, A2=‒143,207, A3=34,761, A4=–4,774, A5=0,350, A6=–0,011 .

Evaluar la incertidumbre del método in situ en condiciones de contaminación superficial prolongada relacionada con la falta de uniformidad de  distribución de radionúclidos sobre la superficie, se utilizaron los datos sobre la distribución de la actividad a lo largo de la profundidad recopilados del suelo en áreas contaminadas.
La Tabla 3 muestra la distribución de la actividad en profundidad en las muestras de suelo extraídas. Se ubicaron tres puntos de muestreo de suelo representativos en un área de menos de 100 m2.

Las actividades específicas del radionucleido Cs-137 se determinaron con mayor incertidumbre pero menor al 30%.

Al realizar mediciones espectrométricas gamma in situ cuando el detector está ubicado a una altura de 1 m sobre el suelo,  se produce un promedio de la falta de uniformidad local de distribución de radionucleidos en la superficie del suelo. En nuestro caso, la irregularidad de la distribución de la actividad se determinó en tres muestras de suelo.
Los espectros calculados de gamma quanta con energías de 50–1450 keV se obtuvieron para tres capas de suelo en una superficie de 100 m2. El suelo se modeló como arena de cuarzo con una densidad de 1,7 g/cm3. La actividad de la fuente condicional (una capa en este caso) es de 1000 Bq. La probabilidad del rendimiento de cuantos gamma por desintegración de la fuente condicional es del 100 %.

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Figura 1

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Figura 2

La Figura 2 muestra la eficiencia del registro de cuantos gamma en los picos de absorción total dependiendo de la energía para la geometría de la contaminación superficial antigua para cuantos gamma con energías de 50–1450 keV bajo la condición de no uniforme  distribución de radionucleidos sobre la profundidad en la superficie de 100 m2 (en correspondencia con la Tabla 3). Como se puede ver en la Fig. 2, las curvas de rendimiento difieren entre sí en no más del 10 % en todo el rango de energías de 50 a 1500 keV. Este hecho se puede poner en la base de la conclusión de que la distinción de una distribución no uniforme de radionucleidos sobre la profundidad de un punto a otro para un solo sitio de medición contribuye en un 10% a la incertidumbre de los resultados de la medición.

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CONCLUSIONES

Creamos el modelo de un detector y calculamos los espectros para fuentes puntuales, así como para las distribuciones superficiales y masivas de radionúclidos. La adecuación del modelo se probó en el laboratorio utilizando RPS y RVS y las muestras de suelo recolectadas en áreas contaminadas radiactivamente.

Los estudios realizados demostraron que, utilizando MCC-MT , la calibración de la eficiencia del espectrómetro al registrar cuantos gamma con energías de 50 a 1500 keV se puede utilizar con éxito en las mediciones de actividad de radionúclidos en condiciones de ocurrencia natural con una incertidumbre de no más del 22%.

También se puede concluir que el uso de software basado en el método de simulación Monte Carlo permite reducir los gastos de adquisición de las medidas de actividad. Esto permitirá realizar la calibración de diversas instalaciones espectrométricas de medidas (por ejemplo, en no más de una hora en la geometría de una fuente puntual).

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